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            用膜結構參數模型評價溶解性有機物分子量分布對超濾膜污染的影響研究-項目案例-污水池加蓋-反吊膜|膜加蓋-除臭加蓋-膜結構公司-上海華喜膜結構工程有限公司
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            用膜結構參數模型評價溶解性有機物分子量分布對超濾膜污染的影響研究

            發布時間:2021年12月20日 點擊數:23

            1 引言

            膜技術在水處理中的應用日益廣泛, 而膜污染成為影響運行成本的主要原因。以往研究表明, 原水中能引起膜污染的污染物的重要特性, 主要包括分子量分布、疏水性與親水性以及離子強度、pH值等[1]。

            本研究主要通過不同的預處理改變原水的分子量分布, 研究其通過超濾膜的透水通量隨透水累積體積的變化情況, 應用膜結構參數模型評價分子量分布對膜透水通量的影響。

            2 膜結構參數模型

            本研究建立了膜孔密度、平均孔徑隨透水體積變化的膜結構參數模型 (另文發表) , 以方便評價膜污染過程。該模型認為, 膜污染可以歸結為引起膜孔徑減小的內部污染和引起膜孔密度減少的外部污染兩部分。按膜孔徑的大小將水中溶解性有機物分為可能在膜孔內部形成孔內吸附從而減小孔徑的物質, 以及在膜表面上附著使膜孔密度減少的大分子物質。為了用膜孔徑和膜孔密度的變化規律來評價膜污染過程, 膜結構參數模型假設為膜孔為圓柱狀;在透水過程中, 膜孔徑和膜孔密度均隨單位膜面積的累積透水體積V的增加呈線性減少, 減少系數分別為a1a2。該模型表達式為:

            Jv=(1a1V)4πΔp128μΔx(1a2V)N0 (1)d=(1a1V)d0 (2)N=(1a2V)N0 (3)Jv=(1-a1V)4πΔp128μΔx(1-a2V)Ν0(1)d=(1-a1V)d0(2)Ν=(1-a2V)Ν0(3)

            3 試驗材料及方法

            3.1 試驗方法

            (1) 通過場發射掃描電鏡對膜孔徑分布和表面膜孔密度的拍照分析, 得出使用超濾平板膜的初始平均孔徑d0、膜孔密度N0等各種結構參數, 在此基礎上, 利用透水通量與膜孔密度和平均孔徑之間的關系模型來評價膜過濾過程。由掃描電鏡結果分析得出, 膜孔徑分布類似正態分布, 并且可以較為方便地得出膜的平均孔徑d0。

            (2) 原水有機物分子量分布測定采用平行過濾法[2,3], 即將原水先通過0.45 μm的微孔濾膜, 濾除顆粒態懸浮固體, 分離得到溶解態有機物。然后再用不同截留分子量的超濾膜過濾, 測定濾過液UV254 (254 nm處的紫外吸收值) , 用差減法確定有機物分子量分布。

            (3) 經過不同預處理后原水分子量分布的改變對透水通量的影響, 用電子天平在線連續測定透水通量, 從而得到透水通量隨過濾累積體積的變化情況。

            3.2 試驗材料與設備

            試驗原水為西安市北石橋污水凈化中心二級處理水。

            超濾器采用中國科學院上海應用物理研究所生產的SCM杯式超濾系統, 有效容積為300 mL, 有效膜過濾面積為3.32×10-3m2;壓力驅動采用高純氮氣, 驅動壓力為0.1 MPa。

            分子量分布試驗膜材用聚偏氟乙烯 (PVDF-14萬) 、聚醚砜 (PES-10萬、5萬、3萬、1萬和4千) 和聚醚酮 (PEK-2千) 。膜通量試驗膜材為聚醚砜, 截留分子量為30 kDa。

            4 試驗結果與討論

            4.1 電鏡分析結果

            本試驗用場發射掃描電鏡對新膜進行拍照, 放大倍數為80 000倍。該圖像采用NIH程序進行處理, 得出平均孔徑和膜孔密度等參數, 本試驗膜的初始平均孔徑d0為4.93 nm, 初始膜孔密度N0為1.5×1015個/m2。

            4.2 不同預處理后二級處理水分子量分布特征

            本試驗, 以北石橋污水凈化中心二級處理水作為試驗原水, 采用混凝、PAC吸附以及臭氧-PAC預處理, 處理后水樣以UV254表示的分子量分布如圖1所示。

            圖1 不同預處理對原水分子量分布的影響

            圖1 不同預處理對原水分子量分布的影響  下載原圖


            由圖1可以看出, 這3種預處理方式對原水分子量分布有不同的影響;炷A處理對>30kDalton的大分子量有機物去除率較高;PAC吸附預處理, 對<10kDalton的小分子量有機物去除效果較好;臭氧-PAC聯用后, 不但小分子量有機物去除率較高, 大分子量有機物也得到較大程度的去除, 這主要與臭氧氧化作用將大分子難降解有機物氧化為可生化性較高的小分子物質有關。以往研究也有相似結論[2,3]。

            4.3 不同分子量分布原水對膜污染的評價分析

            城市污水二級處理水經混凝、PAC吸附以及臭氧-PAC處理后, 不但使原水的有機物得到去除, 而且更重要的是經處理后水中污染物分子量分布有了較為明顯的改變。分子量分布的改變也必然要影響膜的污染特性。

            圖2~5所示為原水與不同預處理后水樣的膜透水通量, 其中列出膜透水通量的實驗值和模型的模擬值。將膜的特征參數d0、N0、比通量J/J0 (J0為純水透水通量) 和與之對應的單位膜面積累積透水體積V, 代入模型, 用最小二乘法原理得出模型參數a1a2的模擬值。

            圖2 原水的實驗透水通量與模擬值的對比

            圖2 原水的實驗透水通量與模擬值的對比  下載原圖


            圖3 混凝預處理水的實驗透水通量與模擬值的對比

            圖3 混凝預處理水的實驗透水通量與模擬值的對比  下載原圖


            圖4 PAC預處理水的實驗透水通量與模擬值的對比

            圖4 PAC預處理水的實驗透水通量與模擬值的對比  下載原圖


            圖5 臭氧-PAC預處理水的實驗透水通量 與模擬值的對比

            圖5 臭氧-PAC預處理水的實驗透水通量與模擬值的對比  下載原圖


            對照圖1及圖2~5可知:

            (1) 原水中較大分子的物質多, 初期表面或膜孔污染快, 所以比通量下降快 (圖2所示) 。經混凝處理后大分子物質被去除, 膜過濾時, 小分子物質引起的膜孔污染起主導作用, 因此比通量下降平緩均勻 (圖3) ;經PAC吸附后大分子尚存, 小分子物質部分被吸附, 初期通量下降較快 (圖4) ;臭氧氧化使得部分大分子物質小分子化, 因此和圖2比較, 通量的下降較為平緩。由此可見, 在膜分離的初期, 大分子物質引起的表面堵塞對膜通量的下降起了相當大的影響。

            (2) 從圖2~5可以看出, 利用膜結構參數模型預測的比通量變化與實測值基本一致, 說明利用膜結構參數模型評價膜污染過程是可行的。

            4.4a1a2的確定及膜污染的評價

            4.4.1a1a2的確定

            在膜結構參數模型中, 膜平均孔徑影響因子a1和膜孔密度影響因子a2大小的確定與許多因素有關, 例如原水性狀、操作條件等。在本實驗中, 在操作條件一定的情況下將經過不同預處理的水樣通過PES-3萬的超濾平板膜, 測出各自條件下膜的一系列透水體積的V值和相應的一系列的透水通量J, 代入模型中, 利用最小二乘法算出的a1、a2 (見附表) 。

              

            附表 不同水樣膜平均孔徑影響因子a1和膜孔密度影響因子a2  下載原圖



            附表 不同水樣膜平均孔徑影響因子a1和膜孔密度影響因子a2

            附表 不同水樣膜平均孔徑影響因子a1和膜孔密度影響因子a2

            4.4.2 用a1a2對膜污染的評價

            a1、a2的值分別代入式 (2) 和式 (3) , 得出不同水樣過濾時平均孔徑減小和膜孔密度減少曲線, 如圖6, 圖7所示。

            圖6 平均孔徑減小曲線

            圖6 平均孔徑減小曲線  下載原圖


            本實驗, 原水經過不同預處理, 分子量分布變化較大。經混凝處理后, 大分子量有機物去除率較高;經活性炭吸附后, 小分子量有機物去除率較高。

            從圖6可以看出, 原水的平均孔徑減小曲線的斜率最大, a1為6.62, 說明其中小分子量有機物含量較高, 導致孔內吸附而使平均孔徑減少;而經PAC和臭氧-PAC預處理的水樣, 斜率最小, 且相差不多, a1分別為1.68和1.57 (參照圖1) , 這主要是因為經PAC吸附后, 小分子量有機物, 特別是<4kDalton的有機物去除率最大, 由于膜截留分子量4kDalton對應的孔徑為1.5 nm, 大約為膜平均孔徑的1/3, 這種小分子的去除, 導致孔內吸附減少, 從而平均孔徑減少較慢;而經混凝處理后, PSI對小分子量有機物去除較少, 因而其斜率比PAC處理后的斜率大, a1為2.14。因此, <4kDalton的小分子量有機物是導致膜孔內吸附的主要因素。

            圖7 膜孔密度減少曲線

            圖7 膜孔密度減少曲線  下載原圖


            由圖7可以看出, 原水曲線的斜率最大, a2為6.68, 這是因為原水中大分子量有機物含量較多, 在過濾時, 大量的附著于膜面, 從而導致膜面孔徑密度迅速減少。而PSI處理水的曲線斜率最小, a2僅為0.32, 這是因為經混凝后 (見圖1) , 大分子量有機物去除較多, 也就是容易吸附到膜面上的有機物減少, 從而膜孔密度減少很慢。經臭氧-PAC處理后, 由于臭氧氧化作用使原水中大分子量有機物有所減少, 膜孔密度減少速度比PAC的要小, 其a2為1.85。圖1可知, 混凝和臭氧-PAC處理后, 均對>100kDalton大分子量有機物去除率較高, 100kDalton對應的孔徑為6.2 nm, 說明經預處理后這一部分有機物得以去除, 膜孔密度減少較慢。經PAC處理后, 因為活性炭對大分子量有機物去除率較低, 從而會影響膜孔密度的減少, 因此斜率較大, a2為3.47。

            5 結論

            (1) 通過對超濾膜過濾不同預處理原水的試驗結果的評價分析, 發現膜透水通量與單位膜面積累積透水體積的變化關系的模型模擬和實測值相吻合, 表明用膜結構參數模型對膜污染的評價方法有較高的準確性。

            (2) 分析了不同預處理方法對a1、a2的影響。結果表明:原水中因含有大分子量的物質較多, 因而a1、a2較大, 平均孔徑和膜孔密度下降的較快;炷幚砣コ艘欢康母叻肿游镔|, 但對小分子物質去除較少, 平均孔徑減小較快, 膜孔密度的減小平緩。經PAC和臭氧-PAC處理后, 由于對低分子物質的吸附作用, 因此平均孔徑的變化得到了緩解, 臭氧氧化作用使原水中大分子量有機物有所減少, 膜孔密度的減小變得更加平緩。表明可以用與透水量相關的膜孔徑減小系數a1及膜孔密度減少系數a2作為膜污染過程的評價參數。

            符號說明

            Jv——膜透水通量 m3/m2·s;

            V——單位膜面積累積透水體積 m3/m2;

            d0——初始平均孔徑 m;

            N0——初始膜孔密度 個/m2;

            d——受污染后的膜平均孔徑 m;

            N0——實際膜孔密度 個/m2;

            N——受污染后的膜孔密度 個/m2;

            a1——與累積透水量相關的平均孔徑減小因子;

            a2——與累積透水量相關的膜孔密度減少因子;

            Δp——壓差 Pa;

            Δx——膜厚 m;

            μ——水的粘度系數 Pa·s。

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